计算化学与高性能计算领域的前沿研究

### 计算化学与高性能计算领域的前沿研究 在科学研究的众多领域中，计算化学和高性能计算正发挥着越来越重要的作用。本文将为大家介绍三个方面的研究进展，包括 LIGNOLs 的计算化学研究、空间等离子体模拟中的负载平衡可扩展性研究以及分布式高性能科学计算的轻量级任务图调度器。 #### LIGNOLs 的计算化学研究 在对 LIGNOLs 的研究中，我们关注了其结构和性质。对于四苯基的每个 LIGNOL，我们研究了其最低能量结构。研究发现，大量氢键平均寿命较短意味着这些氢键较弱，而 2Ph1 和 2Ph2 中来自 O9’的氢键较强，因为在相同的平均氢键数量下，它们的寿命显著更长。这对于将这些 LIGNOLs 用作过渡金属催化剂的应用可能非常重要，因为与金属的键合类似于与 TIP4P 水的氢键作用。 本研究的一个目标是观察这些 LIGNOLs 中羟基之间的角度在优化结构中的表现。我们选取了角度 δ 并将其与 TADDOLs 的晶体学数据进行比较，根据这些数据，角度 δ 应接近 270°。另一个使结构更稳定的性质似乎是脂肪族六元环的船式构象，当 δ 为 240°时，这种构象能完美形成。因此，δ 的值应在 240°至 270°之间。如果 OH 基团指向同一方向，则它们之间会形成分子内氢键，并且桥连氢原子的位置与螯合键合的金属离子的位置相同。三苯基构象异构体 3PhS3、3PhR3 和 3PhR7 满足这些因素。对于能量更有利的构象异构体，在 C7 处的苯环与 C9’处的一个苯环之间会形成 π - π 相互作用。 研究得出的结论是，二苯基 1,4 - 二醇几乎不受阻碍，导致存在广泛的几乎同样稳定的构象异构体。其他苯基化的 1,4 - 二醇的稳定性主要取决于苯环之间形成 π - π 相互作用的能力以及脂肪族六元环形成船式构象的可能性，即扭转角 δ 在 240°至 270°之间。根据 DFT 计算，最稳定的三苯基 1,4 - 二醇 3PhS3、3PhR3 和 3PhR7 也可能作为催化剂。同样，最稳定的四苯基 1,4 - 二醇 4Ph3 - 4Ph4 和 4Ph7 - 4Ph8 似乎也有可能作为催化剂。考虑到熵的贡献，四甲基 1,4 - 二醇中 OH 基团指向同一方向的构象异构体比最有利的构象异构体稳定性低约 12 kJ/mol，而且它们的脂肪族六元环不处于优选的船式构象。 在对 LIGNOLs 的 MD 模拟中，优先选择的构象是根据气相中量子化学 DFT 计算得出的能量最有利的构象，几乎与偶极矩无关。四个最相关的扭转角 α - δ 根据其对称性有很大变化。图 1 中定义的扭转角 δ 通常更倾向于稳定值 255°，这比在气相优化中观察到的情况更明显。虽然没有发现强相关模式，但在 2Ph9 的最后一次模拟中，α 和 δ 同时发生变化，而 β 要么引发构象变化，要么滞后。在水合研究中，发现 2Ph1 和 2Ph2 具有来自 O9’的强氢键，这对于这些 LIGNOLs 作为金属结合剂的应用可能非常重要。 #### 空间等离子体模拟中的负载平衡可扩展性研究 近地空间环境的动力学对许多关键的全球技术系统至关重要，因为这些系统依赖于穿越该空间的航天器，即使是小的动态事件也可能导致航天器功能故障。因此，进行准确的空间天气预报至关重要。芬兰气象研究所（FMI）正在开发两种模拟模型来解决这个问题：一种是用于实时预报的磁流体动力学模拟代码，另一种是用于非常准确的空间天气预报的混合 Vlasov 模拟代码。在混合 Vlasov 模型中，电子被建模为流体，离子被建模为普通空间和速度空间中的六维分布函数，从而能够无噪声地描述等离子体。 这两种代码都需要出色的并行可扩展性才能达到所需的性能水平。模拟模型设计为在并行网格上运行。在混合 Vlasov 代码中，并行网格包含普通空间中的单元，每个空间网格单元包含一个三维速度分布函数，该函数实现为简单的块结构网格。该代码的一个主要瓶颈是在大规模运行时需要高效的负载平衡，目标是在超过 10,000 个核心上运行。为了确定空间单元到处理器的分布，网格使用 Zoltan 分区框架的 PHG 分区模式。 在这项研究中，我们详细分析了负载平衡工具对混合 Vlasov 模拟代码性能的影响，并在一定程度上测试了代码本身的可扩展性。具体发现如下： 1. **代码移植与性能分析**：将混合 Vlasov 代码移植到 Juelich BlueGene/P（Jugene）系统，并对代码在多达 104 个核心上的性能进行了分析（由于资源有限，之前的测试在少于 103 个核心上进行），结果表明代码可以成功扩展到 104 个核心。 2. **负载平衡方案分析**